熊宇杰/龙冉课题组：铜铟硫空心纳米颗粒用于高效率电催化二氧化碳还原反应

第二次工业革命以来，随着化石能源的开发利用，二氧化碳浓度日趋升高，这使得极端气候现象更加频繁地发生。为了保证绿色健康的可持续发展，建立“负碳体系”的人工碳循环具有重大的意义。近些年来，铜基材料在电催化二氧化碳还原反应中受到了广泛的关注和研究，铜与其他金属形成的合金材料也在不同的条件下展现出各自的独特优势，而非金属元素的参与可以进一步调控材料体系的形貌和电子结构，对材料的电催化性能产生影响。对于电催化二氧化碳还原反应来说，对催化剂体系的探究和反应路径的探索这两方面的工作都会对该领域的进一步发展影响深远。本文作者牢牢抓住这两个重点，为探索电催化二氧化碳反应提供了一个全新的视角。

由于具有较大的比表面积、更多的活性位点、内外表面均可调控以及独特的孔洞结构等一系列特征，空心结构纳米材料在过去一段时间里受到各个研究组的广泛关注，在不同的领域展现出了优异的性能。本文基于铜铟合金纳米颗粒硫化得到了10纳米左右的CuInS₂空心纳米颗粒，并对该空心结构进行了电催化二氧化碳还原测试，发现该催化剂在不同的还原电位下对一氧化碳和甲酸均表现出较高的选择性，在施加电压为−0.7 V (相对于RHE，下同)时甲酸的法拉第效率可以达到72.8%，而在−1.1 V时一氧化碳的法拉第效率可以达到82.3%。与铜铟合金颗粒相比，电流密度也有明显的提升。

此外，作者还利用原位拉曼成功实现了对该反应体系中中间体的捕获和分析，并将中间体的光谱学性质和反应机理对应起来，形象直观地揭示了中间体在不同电势下催化反应路径的差异所导致的产物分布的变化。这些成果使我们对电催化二氧化碳还原反应机理的理解有了进一步的启发和思考，为实现电催化二氧化碳反应的规模化生产夯实了基础。

该成果以“Design of CuInS₂ hollow nanostructures toward CO₂ electroreduction”为题，最新在线发表于Science China Chemistry上（2020, doi:10.1007/s11426-020-9853-3）。

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作者简介龙冉，中国科学技术大学副教授。2009年和2014年于中国科学技术大学分别获得化学学士学位和无机化学博士学位（导师熊宇杰教授）。2014-2016年在国家同步辐射实验室宋礼教授实验室进行博士后研究。曾获中国科学院院长特别奖（2014）、中国科学院优秀博士学位论文奖（2016）；入选中国科协“未来女科学家计划”（2016）、世界最具潜力女科学家计划（2017）、中国科协“青年人才托举工程”（2018）、中国科学院“青年创新促进会”（2019）。主要研究方向是无机固体材料的设计、可控合成以及催化应用方面的研究。已在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Chem. Soc. Rev.、Adv. Mater.等国际刊物上发表SCI论文60余篇，他引2300余次（H因子28）。

熊宇杰，中国科学技术大学教授、博士生导师，“长江学者奖励计划”特聘教授，国家杰出青年科学基金获得者，国家“万人计划”科技创新领军人才，英国皇家化学会会士。现任化学与材料科学学院副院长，应用化学系执行主任，合肥微尺度物质科学国家研究中心纳米催化与能量转化研究部主任。在中国科学技术大学组织了中国科学院创新交叉团队，基于所发展的“精准合成-原位谱学-理论模拟”三位一体研究方法，探索界面耦合激发态下的分子转化机制，推动其在太阳能驱动人工碳循环方面的应用。已在Science等国际刊物上发表论文200余篇，总引用24,000余次（H指数76），入选科睿唯安全球高被引科学家榜单和爱思唯尔中国高被引学者榜单。曾获英国皇家化学会Chem. Soc. Rev.开拓研究者讲座奖、中美化学与化学生物学教授协会杰出教授奖、中国科学院优秀导师奖、教育部“基础学科拔尖学生培养计划”优秀导师奖等奖励。